近日，重点实验室绿色化学研究团队王键吉教授、王慧勇教授与中科院化学研究所刘志敏研究员合作，在Nature Communications（《自然•通讯》）发表了题为“Designing covalent organic frameworks with Co-O4 atomic sites for efficient CO2 photoreduction”的研究论文。在读博士研究生张倩和高帅其为本文的共同第一作者，王键吉、王慧勇、刘志敏为通讯作者，河南师范大学为第一作者单位。该研究得到国家自然科学基金重点项目、科技部重点研发计划等项目的资助。
该研究以2, 4, 6－三（4－氨基苯基）−1,3,5－三嗪为固定模块，通过调节醛模块中羟基的位置，设计并合成了具有Co-O4位点的共价－有机框架（COF），探索了Co金属配位模式对COF催化微环境的调控，实现了可见光条件下二氧化碳的高效还原。在25℃和1.0 bar，Co-2,3-DHTA-COF催化剂对二氧化碳还原为一氧化碳的产率高达18.0 mmol g-1 h-1，选择性达到95.7%，远超目前文献报道的最高值。甚至在太阳光照条件下，该催化剂对一氧化碳的产率仍然高达11.0 mmol g-1 h-1，选择性达到89%。机理研究表明，独特的Co-O4催化位点显著提升了COF中载流子的迁移率，减少了光催化过程中光生电子－空穴的复合程度，从而高效地促进了CO2的光还原反应。这一成果是我院在二氧化碳光催化还原制取高附加值化学品研究领域取得的又一重要进展，为新型孔状框架光催化剂的设计和二氧化碳的高效利用提供了新的策略。
论文链接：
https://www.nature.com/articles/s41467-023-36779-4